“我科学家揭示纳米反应器在液相加氢反应中的空间限域效应”

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科技日报记者王健高通讯员刘佳

7月6日，来自中国科学院青岛生物能源与过程研究所，该所王光辉研究员和中国科学院大连化学物理研究所刘健研究员分别将合成的pdcu纳米粒子导入空心碳球外表面( pdcu/hcs )，与空心碳球外表面( pdcu)接触。 这两种纳米反应器除了pdcu纳米粒子空之间的分布不同外，其余结构特征相似。 以这两种纳米反应器为催化剂，采用双腔反应器进行液相加氢反应，针对裂解系统研究了纳米反应器液相加氢反应的空间极限效应。 这项科研成果最近发表在《德国应用化学》angew. chem. int. ed .上。 文案的第一作者是中科院青岛能源所的博士后董超和博士生，通讯作者是刘健和王光辉。

介绍了中空纳米反应器因其独特的空间限域效应而受到催化行业的广泛关注。 但是，在催化过程中影响催化性能的因素很多，特别是在液相加氢反应中，催化结构和反应条件等对催化性能有明显的影响。 因此，如何可靠地阐明和判断纳米反应器液相加氢反应中空之间的临界区效应仍然是一个挑战。

中科院青岛能源所和大连化物所的研究表明，与pdcu/hcs催化剂相比，pdcu@hcs的空腔对小分子烯烃或h2有富集作用，能提高小分子烯烃加氢反应速度的烯烃分子尺寸， 另外，在苯乙胺的加氢反应中，pdcu@hcs的空腔提高了中间产物苯乙烯在空腔中的浓度和停留时间，进一步加氢促进了苯乙烷的生成。 最后，以pdcu@hcs为催化剂，硝基苯和9甲醛菲为原料，高选择性地合成了相应的酰亚胺产物。 由于pdcu@hcs壳壁的分子筛效应，使酰亚胺分子与空腔内的pdcu纳米粒子失去了接触，不再发生过量加氢。

上述研究工作为理解和判断纳米反应器液相反应中的空间临界区效应提供了直接的例子。 该研究报告的合成战略有望推广到其他金属类，同时通过改变合成条件可以定制空心碳球结构和金属负荷量等参数。 因此，利用该合成战略，可以设计一系列不同结构的空心碳球纳米反应器。 这些纳米反应器作为理想的模型催化剂，可以用于催化反应的空间极限效应、传质扩散和反应机理等的研究，可以进一步指导高效催化剂的设计合成。